发展绿色、高效、短流程的废旧电池回收技术是解决当前环境、能源及资源危机，实现循环经济发展的重要出路。深度共晶溶剂（DESs）由于其丰富的氢键作用与可控的组分配位设计，可实现废旧电池中金属的浸出与选择性回收。

然而，在高固液比下，二元DESs浸出废旧正极的传质动力学缓慢，还原浸出能力有限，导致金属的浸出效率较低；且溶剂纳米结构中配体难以脱溶，导致金属选择性沉淀效率较低，难以实际应用。

近日，中南大学柴立元院士团队张文超教授提出了一种竞争配位策略用于指导设计新型DESs。通过向二元DESs（草酸-氯化胆碱）中引入竞争性配体（对甲苯磺酸），以构建丰富的氢键网络，并促进草酸从DESs纳米结构中的脱溶，实现了高固液比下废旧三元正极中金属的高效浸出和选择性沉淀（草酸镍产物）。

竞争配位策略可有效促进草酸分子从DESs的溶剂纳米结构中脱溶，促进金属的选择性沉淀。此外，引入的配体（对甲苯磺酸）可显著强化DESs对废旧正极中金属-氧结构的破坏过程，加速金属离子的溶出。

分子动力学模拟结果表明，竞争配体的引入有利于DESs中氢键网络的构建，从而加快浸出过程的传质动力学。同时竞争配体在DESs纳米结构中表现出更高的亲核性以及更低的金属结合能，可将金属-氧结构中高价态金属还原为低价态溶出。值得注意的是，金属浸出过程减少了草酸的消耗，进一步提高了金属（Ni）的选择性回收效率。

总之，竞争配位策略有助于突破DESs在高固液比下回收废旧电池的瓶颈，实现金属的高效浸出与选择性沉淀。该工作为DESs高效、短流程回收废旧电池的实际应用提供了新思路。

Achieving High Solid–Liquid Ratio through Competitive Coordination towards Efficient Recovery of Metals from Spent Batteries

Jing Tan, Rui Huang, Kunpeng Li, Prof. Xu Yan, Lin Guo, Prof. Zaiping Guo, Prof. Wenchao Zhang, 

Prof. Liyuan Chai

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202422313