使用化学性质稳定的碳电极代替常规的贵金属电极可以有效降低钙钛矿太阳能的制造成本，同时显著提升器件的稳定性。碳电极可以独立于钙钛矿预先制备成碳膜，随后再层压到钙钛矿薄膜上，进一步简化太阳能电池器件的工艺流程，为产品流水线工艺设计提供了更丰富的选择。

然而，碳膜的表面粗糙度巨大，同时可塑性较差，当层压到较为光滑的钙钛矿表面时，难以形成致密、保型的界面接触，从而造成界面处载流子累积复合，界面处的孔洞也成为水分入侵的通道，降低了器件的性能，以上因素造成目前基于碳膜层压策略制备的无空穴传输层碳电极电池的器件效率远低于其他碳电极体系。

近日，上海应用技术大学的张太阳副教授和李向清教授团队报道了使用机械化学原位重构碳电极与钙钛矿界面的策略。研究首先使用甲胺氯盐对钙钛矿薄膜表面进行化学活化，氯离子和甲胺离子的引入使得表面的钙钛矿转化成非晶态的中间相，纳米压痕测试表明中间相的生成显著降低了钙钛矿薄膜的硬度，提升了薄膜的可塑性。在将碳膜机械热压到活化后的钙钛矿表面时，中间相开始重新结晶为钙钛矿，该过程中钙钛矿通过奥斯瓦尔德熟化生长为结晶性更好、晶粒更大的钙钛矿薄膜。更重要的是，在压力和温度的驱动下，钙钛矿薄膜的再生长过程与碳膜的固化可以同步进行，动态重构了两者之间的界面，有效解决了因界面接触导致的器件效率低下难题，将基于层压碳膜的无空穴传输层钙钛矿太阳能电池的效率提升到20%以上。上述将机械压力与化学活化结合的策略为钙钛矿太阳能电池的界面调控提供了新的思路和选择。

Achieving over 20 % Efficiency in Laminated HTM-Free Carbon Electrode Perovskite Solar Cells through In Situ Interface Reconstruction

Guopeng Huang, Taiyang Zhang, Weidong Lin, Lixia Qin, Prof. Shi-Zhao Kang, Prof. Xiangqing Li

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202420687