Angew. Chem. :综合钝化策略提高碳基无机钙钛矿太阳电池效率

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碳基钙钛矿太阳电池(C-PSC)兼具稳定性和低成本的优势,是一种高性价比的光伏技术。钙钛矿薄膜不可避免会存在缺陷,并普遍存在于薄膜的表面和体相中,导致严重的非辐射复合损失,最终降低了电池效率和稳定性。因此,有效的缺陷钝化策略是提高电池性能的关键。通过卤化铵盐后处理来生成低维(LD)钙钛矿,被证明可以钝化钙钛矿缺陷,同时还可以修复薄膜表面孔洞。然而,溶液渗透性的限制导致LD钙钛矿层通常存在于薄膜的表层(小于200 nm)。因此,常规的LD钙钛矿钝化策略虽然可以很好地控制薄膜表面缺陷,但对更深处的体相缺陷无能为力,而这些缺陷在非辐射复合损失中也扮演着重要角色。


近日,华南农业大学的饶华商&钟新华团队提出了一种“湿膜处理”和“干膜处理”相结合的策略,分别用于钝化 CsPbI3 薄膜的表面和体相缺陷。根据卤化胆碱在中间相阶段的高渗透性,采用湿膜处理策略可以使LD 钙钛矿扩散整个 CsPbI3薄膜,进而有效地钝化薄膜体相缺陷。在此基础上,通过调整胆碱类型优化器件的能级结构,促进载流子提取过程。最终,所组装的CsPbI3 C-PSC取得了19.65%的效率,是碳基无机钙钛矿太阳电池的新纪录。

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碘化胆碱(ChI)处理被证明可以有效钝化CsPbI3薄膜的表面缺陷,在后处理晶化薄膜(干膜处理)过程中ChI与CsPbI3通过离子交换反应形成1D ChPbI3,从而构建1D/3D异质结构。然而,由于ChI渗透性的限制,Ch+很难穿透整个钙钛矿薄膜并在体相中形成LD钙钛矿。因此,传统的干膜处理不足以钝化CsPbI3薄膜中的体相缺陷。鉴于此,作者利用ChI在湿膜阶段的高渗透性,对中间相薄膜进行进行处理,使1D ChPbI3能够扩散到薄膜,进而钝化薄膜的体相缺陷。

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PL测试结果表明,干膜处理更有利于钝化钙钛矿薄膜的表面缺陷,而湿膜处理更有利于钝化钙钛矿薄膜的体缺陷。为此,该工作采用湿膜/干膜联合处理的策略实现对CsPbI3薄膜表面和体缺陷的协同钝化。另外,湿膜处理过程中ChPbI3渗透到整个钙钛矿薄膜,有利于抑制体相中δ相的形成,进而提高了钙钛矿相的稳定性。

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由于能级的不匹配,上述钝化策略在钙钛矿与碳电极界面处会形成向下的能带弯曲,产生了的空穴传输势垒不利于空穴提取。通过软件模拟发现,在湿膜处理过程中用ChCl代替ChI,能够将钙钛矿/碳界面从向下变为向上的能带弯曲,从页消除了空穴提取势垒,提高了载流子提取效率。最终,所组装的CsPbI3 C-PSC取得了19.65%的效率。

文信息

Comprehensive Passivation of Surface and Bulk Defects in Perovskite for High Efficiency Carbon-Based CsPbI3 Solar Cells

Jianxin Zhang, Xin Peng, Haosheng Wu, Dr. Guizhi Zhang, Yueying Chen, Dr. Weizi Cai, Prof. Zhenxiao Pan, Prof. Huashang Rao, Prof. Xinhua Zhong


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202423655


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