气体扩散电极(GDEs)能够在流动池中将CO2直接送入催化剂层，缩短CO2传输途径，最大限度地提高催化剂附近的CO2浓度。微环境优化对提高CO2RR性能具有重要意义。GDEs必须能够稳定地抵抗水流，对于CO2输送和靠近催化活性中心的良好构造的三相界面或液固界面具有最小的传输阻力。因此，GDEs的局部微环境对稳定高效CO2RR的电催化质量传递和活性起着决定性的作用。
此外，研究已经表明，提高气体反应物的局部可用性是有效电解所必需的，例如，通过在催化剂层中包括CO2-亲水性多孔材料来增加CO2的可用性，可以提高CO2转化为C2+产物的效率。基于此，鉴于微凝胶的独特性能和可调性，南昆士兰大学葛磊、昆士兰大学朱中华和Hesamoddin Rabiee等通过合理设计含吡啶基胺组分的CO2-亲水微凝胶，并探讨了微凝胶在调节聚四氟乙烯(PTFE)微环境中CO2RR转化为乙烯方面的作用。这种材料设计的原理是，将含有CO2-多环胺类部分和三维结构的微凝胶作为CO2储存器，增加催化剂层内CO2的可利用性；此外，微凝胶中的吡啶组分可作为Cu2O纳米立方体附近的共催化剂协助CO2还原，充当双功能组分，以实现在高电流密度下稳定的高效乙烯生产。在碱性流动池中，用20 wt.% PVP微凝胶制备的最佳交联比GDE在500-700 mA cm-2电流密度下显示出>55%的乙烯法拉第效率，而对于不使用微凝胶制备的GDE，在300 mA cm-2处乙烯的法拉第效率为43%。此外，研究人员观察到含吡啶部分的微凝胶比含叔胺(二乙醇胺)的微凝胶具有更高的乙烯法拉第效率，表明吡啶部分除了作为微贮存器以增加CO2的可利用性外还参与CO2RR反应。MEA电池的结果也显示出类似的趋势，与不使用微凝胶的GDE相比，使用微凝胶的GDE的乙烯部分电流密度增加了两倍以上。总的来说，这项研究表明，使用功能化和3D聚合物颗粒提高CO2RR转化为C2+的性能的巨大潜力，为其未来应用于CO2RR和其他电催化反应(其中优化电极微环境至关重要)开辟新的道路。Rational designing microenvironment of gas-diffusion electrodes via microgel-augmented CO2 availability for high-rate and selective CO2 electroreduction to ethylene Advanced Science 2024. DOI: 10.1002/advs.202402964
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