Angew. Chem.:LDHs插层结构1200 nm驱动CO2还原

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基于双碳目标,利用太阳光将二氧化碳和水转化为碳基燃料,具有绿色、可持续等优点,引起国际广泛关注。其中,由于红外(IR)光区域占据了太阳能的一半,利用红外光驱动CO2还原反应,可以最大限度地利用太阳光谱。但是,红外光能量低且容易产生局部热,且大多数常用的光催化剂的带隙都大于1.8 eV,这使得其难以利用红外光(hv < 1.55 eV)驱动反应进行,迫切需要设计具有强近红外响应的光催化材料。


近日,北京化工大学赵宇飞教授联合北京师范大学以层状复合氢氧化物(水滑石,LDHs)为研究对象,通过层间交换策略,构建了邻菲罗啉钌 ([Ru(dpds)3]4-) 插层的镍铝水滑石 (NiAl-Ru-LDH),其在1200 nm的红外光照射下,可有效将CO2转化为CO,并显示出较高的选择性和优异的稳定性。



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钌配合物通过插层,均匀分布在LDHs层间,并且在红外光(λ = 1200 nm)驱动下,可以实现CO2还原产CO,其选择性84.81%,并展现了优异的循环稳定性。

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作者发现,水滑石层间插入[Ru(dpds)3]4-后,光生电子从从Ru复合物转移至LDH层板上。并且,计算也支持了这一结论并进一步发现:Ru复合物插入后,在LDH层板间被压缩,导致电荷双重分布,进而缩小了催化剂的带隙(0.89 eV),实现了红外光驱动CO2还原。

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在该工作中,赵宇飞教授团队构建了Ru复合物插层的LDHs,其表现出良好的红外驱动CO2还原活性和稳定性。这是目前基于LDHs催化剂体系中,首次报道高达1200 nm红外驱动的CO2还原反应。本研究为实现红外光驱动的CO2还原提供了新思路。

文信息

Photocatalytic CO2 Reduction by Near-Infrared-Light (1200 nm) Irradiation and a Ruthenium-Intercalated NiAl-Layered Double Hydroxide

Shaoquan Li, Zixian Li, Jianing Yue, Huijuan Wang, Yujun Wang, Wenli Su, Prof. Geoffrey I. N Waterhouse, Dr. Lihong Liu, Prof. Wenkai Zhang, Prof. Yufei Zhao


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202407638




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