EurJOC:制备催化Suzuki-Miyaura反应高效可重复使用的Pd/Al2O3/Al整体催化剂

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氧化铝属于两性氧化物,具有非凡的物理化学性质、酸碱特性、化学稳定性和热稳定性高、制备方法简单、吸附能力强、硬度高、环境友好;所有这些特性使其成为工业催化剂应用最广泛的载体之一。



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在所有构建碳-碳键的交叉偶联反应中,利用钯催化卤代烃和芳基硼酸生成联苯化合物的Suzuki-Miyaura偶联反应在精细化工品、农用化学品、功能性材料等领域的应用十分广泛,特别是在医药的研究和开发方面起着不可或缺的作用。催化剂的回收和重复使用性是催化过程中可持续发展的关键问题,对于学术和工业应用都需要具有高回收率并且易于从反应混合物中分离的催化剂。虽然非均相催化剂可以利用过滤或离心的方法将催化剂分离出来,但是这个方法在实际使用过程中非常耗时且繁琐,而且不可避免地会造成催化剂的损失,当反应体系中含有不可溶的杂质时,利用过滤或者离心的方法很难将催其完整地从反应体系中分离出来。这些问题限制了非均相催化剂在工业应用的进一步发展,因此制备催化活性高易于回收的钯基催化剂是非常重要的。


近日,天津工业大学的桂建舟教授团队通过铝的阳极氧化、沉淀沉积和煅烧工艺,成功合成了一种高效、可重复使用的Pd/Al2O3/Al整体催化剂用于催化Suzuki-Miyaura偶联反应。

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Pd/Al2O3/Al整体催化剂在催化Suzuki-Miyaura偶联反应具有独特的优势:采用阳极氧化的方法,直接在铝箔表面生长氧化铝,从而增加铝箔的比表面积,促进金属颗粒在表面的分散。阳极氧化后,使用沉淀沉积法,然后煅烧以负载钯物种,以产生Pd/Al2O3/Al整体催化剂,钯负载量降低至0.00134mol%时,Pd/Al2O3/Al整体催化剂的对Suzuki-Miyaura偶联反应的转换数(TON)和转换频率(TOF)为73880和0.86 s-1。使用镊子可以容易地将催化剂从反应混合物中分离出来,而在14个循环中没有任何催化活性损失。这种易于合成、高活性、可回收的整体多相催化剂为工业催化提供了一种新的方法。

文信息

Fabrication of a Highly Efficient and Reusable Pd/Al2O3/Al Monolithic Catalyst for the Suzuki-Miyaura Reaction

Shiguang Pan, Beibei Hu, Dan Liu, Alex T. Kuvarega, Bhekie B. Mamba, Jianzhou Gui


European Journal of Organic Chemistry 

DOI: 10.1002/ejoc.202400518




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