偶氮类化合物天生具备可逆的多电子反应特性和快速的反应动力学，是有机电极材料的理想选择之一。然而，其在电池中的应用却受制于低工作电压和较差的热稳定性。此外，在极端条件下，由于基础电力设施的匮乏，开发具有自充电功能的储能设备显得十分关键。鉴于此，北京理工大学庞思平教授、黄河教授及吉维肖助理教授通过N-杂原子取代策略，优化了偶氮类化合物的化学性质与电学性能，成功合成出一系列具有自充电功能的AZPY有机正极材料。这种N-杂原子的引入能构建出分子间的氢键网络，从而提升了分子本身的热稳定性；此外，AZPY能与电解液中的Zn²⁺通过配位相互作用，自组装出稳固的三维超结构，其能充当分子导体来加速电荷传输。AZPY/Zn水系电池的工作电压高达1.04 V (vs. Zn²⁺/Zn)，且在20 C循环超60,000次，展现出快速的反应动力学和超长的循环寿命。此外，放电态的AZPY-2H电极暴露在空气中时会自发地转化为充电态AZPY，从而实现连续的化学充电和电化学放电，展现出独特的空气自充电现象。总体而言，N-杂原子取代策略为改善偶氮类分子的热稳定性能、电化学性能提供了具有前景的优化方案。

作者利用单晶X射线衍射证明4,4'-AZPY分子通过氢键(C=N···H)形成二维片状网络结构，显著提高了分子的热稳定性。除此之外，具有强电负性的吡啶N与电解质中的Zn²⁺形成配位键，构建起三维超结构，加速了电子传递。

4,4'-AZPY在水系锌离子电池中表现出优异的电化学性能，其具有高的工作电压1.04 V (vs. Zn²⁺/Zn)，快速的反应动力学和超长的循环寿命 (在20 C下循环超60,000次)，这主要得益于N-杂原子的引入以及4,4'-AZPY与Zn²⁺三维超结构的构建。

值得关注的是，放电态的AZPY-2H暴露在空气中会自发地转化为充电态AZPY，并且可以连续进行化学充电、电化学放电，释放出近5000 mAh g^-1的容量。然而，受制于Zn负极在空气中的易腐蚀问题，导致电池在循环24次后丧失自充电能力，这是阻碍该自充电系统稳定性和寿命的关键问题。

该工作提出的N-杂原子取代策略为提高偶氮类分子的热稳定性能、电学性能等提供了具有前景的优化方案，同时偶氮类化合物表现出的自充电性能，将为未来环境响应型储能技术提供有益参考。