Angew. Chem. :超大二维金属纳米线网络的微流控合成及其高效电催化氧化甲酸的性能

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金属纳米线网络具有高的长宽比、优先暴露高活性/低能量晶面以及优异的电子传输能力等性质,表现出增强的电催化活性。此外,二维贵金属催化剂不仅具备高表面积和丰富的活性位点,还表现出卓越的电催化稳定性。二维金属纳米线网络结构催化剂融合了上述优势,有望进一步提升电催化性能。然而,由于金属纳米晶的二维生长在热力学上是不利的,需要抑制其在法线方向的生长,而且在平面内有足够快的生长速度,因此合成二维金属纳米线网络面临巨大挑战。近日,北京工业大学汪夏燕教授和邓积光教授团队,基于微流控层流技术,利用空间限域和剪切梯度协同作用制备出了超大尺寸(220 mm)的二维金属纳米线网络。



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微流控合成超大二维金属纳米线网络结构主要经历三个阶段:i)核形成阶段,两种前驱体溶液在界面通过扩散发生反应。在这一阶段,粒子尺寸小,布朗运动对粒子位移产生显著影响。ii)生长和初级聚集阶段,初级粒子在反应界面经历扩散控制的聚集,形成短的各向异性结构,如之字形纳米线或分支结构。iii)二维纳米线网络的形成,由于层流剪切力的影响,颗粒随流体向前移动,容易形成规则排列并定向聚集,这为超大二维纳米线网络结构的形成奠定了基础。


PtBi外,还成功制备了多种二元/三元合金,包括平均直径为13.6 nm、3.9 nm、3.6 nm和3.2 nm的AuBi、PdBi、PtPdBi和PtAuCu。这些二元/三元合金均形成了超大二维纳米线网络结构,表明了该微流控制备方法在合成超大二维金属纳米线网络结构方面具有一定的普适性。PdBi二维金属纳米线网络结构催化剂可以有效地防止CO*中毒,对甲酸电催化氧化具有优异的活性和稳定性,质量比活性是对比样品Pt black的103.5倍。

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该工作建立了一种基于微流控层流技术的合成方法,能够高效、便捷地制备出具有不同组成的超大二维金属纳米线网络结构,包括PtBi、AuBi、PdBi、PtPdBi和PtAuCu。这不仅为合成超大各向异性纳米结构提供了全新的策略,而且极大拓展了微流控技术在纳米材料领域的潜在应用。

文信息

Ultra-Large Two-Dimensional Metal Nanowire Networks by Microfluidic Laminar Flow Synthesis for Formic Acid Electrooxidation

Dr. Dongtang Zhang, Jiahui Bu, Dr. Xiangnan Dou, Dr. Yong Yan, Qiqi Liu, Prof. Xiayan Wang, Prof. Zaicheng Sun, Prof. Guangsheng Guo, Prof. Kun Zheng, Prof. Jiguang Deng


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202408765




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