Chem. Eur. J. :超分子连续光捕获系统:构建白光LED器件和实现潜指纹成像

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常州大学肖唐鑫研究小组设计合成了一种三甲铵盐修饰的四苯基乙烯衍生物,其在水相中可以与柱[5]芳烃通过非共价自组装形成荧光纳米颗粒。进一步负载两种受体染料,成功构建了具有连续能量转移的超分子光捕获系统,并实现了在白光LED器件和高分辨潜指纹成像中的多功能应用。

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图1. 超分子连续光捕获系统的制备及应用示意图

开发人工光捕获系统(LHSs)有利于模拟和理解自然界光合作用过程;同时,探索人工LHSs的多功能应用也非常重要。一方面,白光发射材料在照明产业中发挥着极其重要的作用,人工LHSs则是制造白光发射材料和器件的一个很好的平台;另一方面,荧光成像因其高分辨率和对比度在潜指纹(LFP)显影的各种技术中备受关注,而基于AIE供体的超分子LHSs具备动态可调谐的荧光发光颜色,有望成为一类优异的LFP成像材料。


基于上述考虑,常州大学肖唐鑫研究小组报道了一种基于水溶性柱[5]芳烃(WP5)的连续LHS的非共价自组装及其在白光发光LED器件和LFP成像中的应用(图1)。首先设计合成三甲铵盐修饰的四苯基乙烯衍生物(G),其可以与WP5在水中通过自组装形成主客体复合物WP5⸧G,进一步组装形成荧光纳米颗粒,表现出增强AIE效应。以该纳米颗粒作为载体平台、光捕获天线和能量供体,负载荧光染料DBT作为中继受体,SR101作为最终受体,成功构建了具有连续能量转移的超分子LHS。


作者首先通过动态光散射(DLS)、透射电镜(TEM)和zeta电势等实验研究了纳米颗粒的性能。这些实验表明自组装纳米颗粒具有完好的球形形貌,尺寸在100-200 nm之间,在水溶液中稳定性良好。接着,通过紫外吸收光谱、荧光光谱和荧光寿命等测试研究了WP5⸧G向DBT的第一步能量传递过程和WP5⸧G/DBT到SR101的第二步能量传递过程。实验结果表明第一步能量转移效率可达62.1%,天线效应可达55;第二步能量转移效率可达37.2%,天线效应为32.5。


制备的连续LHS具有荧光动态可调特性,当给受体摩尔比为1100/2/16时,可实现白光发射(图2),其CIE色坐标为(0.33, 0.34),与纯白点(0.33, 0.33)非常接近。进一步,将材料涂布在蓝色LED灯泡(λem = 365 nm)上,在3 V的偏电压下可以产生明亮的白光发射。这些结果表明LHS材料在溶液和固体状态下均可调制出包含白光在内的多种颜色,在发光器件领域具有较大应用潜力。

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图2. 连续LHS发光颜色可调示意图及其应用于白光发射器件

进一步,将LHS纳米材料负载到蒙脱土(MMT)上制备了多色LFP成像指纹粉(图3a)。重点研究了连续FRET产生的红色荧光的LFP成像性能。灰度图显示了鲜明的沟和脊,对比度清晰、分辨率高(图3b)。从放大后的局部图中可以明显地观察到指纹的一级、二级和三级结构信息(图3c),表明所制备的级联 LHS是用于生物识别的可靠荧光材料。


图3. 连续光捕获系统3应用于高分辨潜指纹成像

文信息

Supramolecular Sequential Light-Harvesting Systems for Constructing White LED Device and Latent Fingerprint Imaging

Qiaona Zhang, Fengyao Cui, Xiaoman Dang, Prof. Dr. Qi Wang, Prof. Dr. Zheng-Yi Li, Prof. Dr. Xiao-Qiang Sun, Prof. Dr. Tangxin Xiao


Chemistry – A European Journal 

DOI: 10.1002/chem.202401426


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