由于水系锌金属电池具有高安全性，低成本，环境友好等优点，它被视为大规模储能领域中锂离子电池的有力替代者。然而，由于锌金属在水系电解液中热力学不稳定，易与水发生腐蚀反应，进而引发一系列界面问题（如惰性副产物生成，枝晶生长等）。这些问题使得锌金属负极的电化学性能无法满足实际应用需求，严重阻碍了其产业化发展进程。使用电解液添加剂调控锌金属负极双电层结构是抑制界面副反应和促进锌均匀沉积的一种有效策略。

然而，目前对于双电层调控添加剂的研究主要集中在探究其对锌金属负极稳定性的改善机制上，尚未有关于如何对这类添加剂进行结构设计以有针对性的调控双电层，从而改善锌金属负极电化学性能的报道。

近日，中南大学李维杰教授课题组提出了一种功能基团组装策略，旨在设计双电层调控添加剂的结构，以实现对锌金属负极表面双电层的定向调控，从而延长锌金属电池的使用寿命。

作者通过计算十种常见功能基团的HOMO能级来评估各功能基团对锌金属负极的吸附能力，结果表明咪唑基团的HOMO最高，具有最高的给电子能力，更容易吸附在锌金属表面。因此，咪唑基团被选定为本工作中所设计添加剂的一部分。为了筛选一个可以有效促进锌离子去溶剂化的基团，作者计算了上述功能基团与锌离子的结合能。虽然咪唑基团与锌离子的结合能力最强，但是咪唑基团被认为是一个吸附基团，其活性位点可能与锌金属发生相互作用，从而不能同时促进锌离子的去溶剂化。因此，具有与锌离子第二高结合能力，并对锌金属有较弱吸附能力的砜基被选定为本工作中所设计添加剂的另一部分。通过搜索含有咪唑和砜基的现有化合物，作者得到了1,1'-硫酰二咪唑（DIS）和N，N-二甲基-1H-咪唑-1-磺酰胺（IS）。然而不幸的是，DIS在电解液中不溶解。因此，IS被选定为本工作中调控锌金属表面双电层的添加剂。随后，作者通过DFT计算和界面分子动力学模拟，证明了，IS中咪唑基团优先吸附在锌负极表面，砜基可以促进锌离子在双电层中的去溶剂化。

作者通过使用一系列电化学测试技术与材料表征技术证明了IS的引入可以有效的改变锌金属负极表面的双电层结构，在内亥姆霍兹层形成一层IS分子保护层，从而有效抑制由水引发的副反应，并促进锌离子的去溶剂化，实现锌的致密沉积。该工作为双电层调控添加剂的定向结构设计提供了一种新策略。