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电化学水裂解是一种很有前途的生产高纯度氢气的方法,它充分利用了间歇性可再生能源,如太阳能、风能和潮汐能。因为更高的电流密度,更快速的负载响应和更少的副反应,质子交换膜电解槽的酸性水裂解具有更大的前景。 与氧化铱相比,氧化钌的成本更低,活性相对更高,因此氧化钌成为一种有希望的替代方案。然而,恶劣的酸性条件和较高的氧化电位导致氧化钌严重降解,因此兼顾氧化钌的活性与稳定性仍然是一个重大挑战。 近日,中山大学的王成新教授、崔浩教授,以典型的红金石型二氧化钌为研究对象,通过一种盐辅助重结晶策略,构建了富含晶界的二氧化钌多孔纳米片用于高效并长时间催化酸性析氧反应。
首先,晶界诱导了显著的拉伸应变,导致Ru-O共价减弱,d带中心上移,增强了对氧中间体的吸附能力,为优化了OER活性。其次,原位测试表明富含晶界的二氧化钌表面的晶格氧氧化机制被极大地抑制,这与传统二氧化钌的催化机理不同。同样,通过监测钌离子的溶解情况,相比于没有晶界的二氧化钌,富含晶界的二氧化钌多孔纳米片展现了极低的钌溶出量。催化剂中牢固的晶格氧和钌原子使长时间催化过程中结构保持不破坏。 最终,该富含晶界的二氧化钌多孔纳米片结构在质子交换膜电解槽的应用中表现出极高的活性和良好的稳定性。该工作结果表明,纯晶界工程可以在不引入额外原子的情况下提高催化剂的活性和稳定性,为指导单金属催化剂的实际设计提供了一种策略。 论文信息 Grain-Boundary-Rich RuO2 Porous Nanosheet for Efficient and Stable Acidic Water Oxidation Dr. Weidong He, Dr. Xiaohong Tan, Dr. Yingying Guo, Yuhang Xiao, Prof. Dr. Hao Cui, Prof. Dr. Chengxin Wang 文章的第一作者是中山大学的博士生何炜东。 Angewandte Chemie International Edition
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