基于半导体的光电化学(PEC)水分解技术通过将太阳光直接转化为氢气(H2),在解决能源危机和缓解环境污染问题方面具有巨大的潜力。在各种光阳极中,n型赤铁矿(α-Fe2O3)由于其良好的光收集(≈2.0 eV)能力、高的理论太阳能-氢气转化效率(15.3%),以及优异的稳定性和无毒性而受到广泛关注。然而,Fe2O3光阳极的实际性能并不理想,主要是由于其严重的体电荷重组。因此,提高电荷转移/分离效率是改善α-Fe2O3 PEC性能的关键。
近日,清华大学朱永法和郑州大学易莎莎等采用梯度Zn2+掺杂策略,在Fe2O3光阳极表面设计并构建了局域n-p同质结。通过Zn2+掺杂,成功地将局部Fe2O3的电导类型由n型转变为p型,从而形成了从Fe2O3块体向表面的定向内建电场(IEF)。这种IEF为光生电荷载流子的有效分离和传输提供了强大的驱动力;同时,掺入Zn2+而产生的缺陷不仅有助于形成浅施主能级,有效捕获光生电子和促进电荷载流子分离,而且加速水氧化动力学和减少反应过电位,从而显著改善PEC性能。性能测试结果显示,所制备的Zn: Fe2O3光阳极在1.23 VRHE下的光电流密度为2.67 mA cm−2,在1.04 VRHE下的外加偏压光子-电流效率(ABPE)为0.28%,优于α-Fe2O3光阳极。此外,Zn: Fe2O3在400 nm处的入射单色光-电子转化效率(IPCE)和吸收单色光-电子转化效率(APCE)分别为83.4%和90.25%,表明几乎所有被吸收的光都被有效地用于PEC水氧化。i-t曲线测试结果显示,电流密度随时间的增加而稳定增加,这意味着Zn: Fe2O3光阳极具有良好的水氧化稳定性。综上,该项工作提出了一种通过构建局部n-p同质结来提高光电极水分解效率的方法,为设计并开发高效的光阳极提供了参考。
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