随着锂离子电池储能器件与设备的快速发展，人们对高能量密度锂离子电池的需求变得迫切。富锂层状氧化物(LLOs，Li_1.2Mn_0.54Ni_0.13Co_0.13O₂)由于具有高比容量、高工作电压和低成本等优点，被誉为下一代最具发展潜力的锂离子电池正极材料。然而，其充放电容量和电压的快速衰减以及不良的界面副反应严重抑制了其电化学性能，因此生产的LLOs材料远远低于市场预期，无法大规模将LLOs进行实际应用。因此，提高LLOs的容量和抑制界面副反应是提高LLOs材料整体电化学性能的必要条件。

为了有效抑制LLOs充放电容量和电压的快速衰减和严重的界面副反应，进一步提升LLOs的电化学性能，我们通过阴离子/阳离子共掺杂和碳酸锂涂层的双重策略调控LLOs的结构特征(图1)。结果表明，Na⁺和SO₃^2-的掺杂均能显著降低Li⁺的迁移能垒，促进Li⁺的快速迁移，提升LLOs的电化学动力学性能(图2)。而无定型碳酸锂涂层可以很好降低电池的自放电程度，抑制不良的界面副反应，提升LLOs的稳定性。

同时Na⁺和SO₃^2-的掺杂可以扩大Li⁺的传输路径，这也从动力学角度解释了阴离子和阳离子的共掺杂显著促进了Li⁺的迁移。此外，我们还利用密度泛函理论(DFT)计算了四种模型的态密度(DOS)。计算结果表明，SO₃^2-掺杂之后会在费米能级附近呈现出新的电子态，使得带隙宽度显著减小，提高了LLOs的导电性。且阴阳离子掺杂后的样品态密度明显向较深的能级偏移，O和SO₃的p带中心下移，对Li⁺的结合作用减弱，这使得Li⁺更容易在材料中穿梭。在阴阳离子掺杂和涂层的双重作用下，LLOs的电化学性能得到了显著提高。改性LLOs的首圈库仑效率为88.74%，第一次放电比容量达到了295.3 mAh g^-1，在1 C倍率下的放电比容量为216.9 mAh g^-1, 且在1 C下循环100圈后的容量保持率为87.23%。

本文结合阴阳离子掺杂和包覆的优点，采用SO₃^2-和Na⁺共掺杂和碳酸锂包覆的双重策略对LLOs改性，提高了LLOs的电化学性能。本研究为进一步提高LLOs的电化学性能提供了新的途径，为加快LLOs的商业化进程提供了坚实的理论基础和工程指导。