金属锂负极具有高的理论比容量和较低的还原电位，由其组装的金属锂二次电池能量密度有望突破500 Wh/kg。然而，不同于石墨负极的插层反应机制，金属锂负极是通过锂的反复沉积/剥离实现能量存储和转化的。金属锂的沉积/剥离过程涉及到锂离子和电子在锂负极/电解质界面处的反应。其中，锂离子和电子在锂负极/电解质界面处的耦合传输速率决定着后续锂离子流分布情况和金属锂的沉积形貌。调控锂载体的表面结构以优化电子传导和锂离子传输对于构建稳定的复合锂金属负极至关重要。但是，目前对于调控机理仍然缺乏深刻理解。

近日，华中农业大学的叶欢副研究员、曹菲菲教授和阿德莱德大学的郭再萍教授合作，以碳纤维载体为研究对象，通过引入含钴催化剂调节碳载体表面的功函数自发地形成内置电场，驱动电子泵送和积聚，进而调节锂的沉积行为，构建实用的、高稳定的、无枝晶锂金属负极。

紫外光电子能谱（UPS）和密度泛函理论计算（DFT）表明，含钴碳纤维（Co-CNF）的功函数比纯碳纤维（CNF）的功函数高，能驱动电子从C向Co转移，提高Co-CNF对锂离子的亲和力，促使锂离子快速催化还原为锂金属。此外，具有高功函数的Co原子或团簇能够降低锂离子扩散能垒，促使锂离子均匀分布在碳纤维骨架表面而不是局部富集。基于以上原因，非枝晶金属锂沿着碳纤维骨架沉积生长。

最终，基于Co-CNF/Li负极构建的全电池，在接近实用化条件下，如面容量达到3.6 mAh/cm²，N/P < 2时，表现出高的比容量和优异的循环稳定性。

本工作不仅解决了锂枝晶生长的困扰，而且提供了通过功函数进行电子结构优化的策略来构建高性能锂金属电池负极的可行方法。本工作可以为其它金属负极的设计提供理论指导。