港科大杨经伦团队: 高孔隙度 MOF 多级结构的一种通用制备策略

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研究背景

金属有机框架 (MOF) 代表了一类令人兴奋的网状微孔材料,包含周期性排列的金属簇和有机连接体, 显示与物质(即气体、液体和离子)和能源(即光能、声能、热能和机械能)强烈的相互作用。

这些材料表现出非凡的结构灵活性和化学可调性这一事实吸引了科学家和工业家的想象力,因为它们有潜力解决世界在环境、能源和健康方面面临的一些重大挑战。在塑造和形成 MOF 材料方面的早期努力包括在结构化支撑物(例如泡沫、蜂窝块体)上沉积一层薄薄的 MOF 外层,这些支撑物包括金属、二氧化硅、陶瓷、聚合物、碳和石墨烯

MOF 的机械组装产生独立的单体,而干凝胶和致密气凝胶是通过金属盐和配体在溶剂中的直接反应制备的。后一种方法很有前途,但主要已被证明用于高价金属(即 Fe、Al、Zr)和羧酸盐配体的 MOF 合成。此外,网络形成过程(即凝胶化)很困难,因为金属离子和配体之间的强亲和力有利于框架拓扑结构的传播,而不是将离散的核子交联成凝胶网络。



论文详情

近日,香港科技大学杨经伦教授团队提出了一种制备高孔隙度 MOF 多级结构的通用策略(凝胶转化),为多级孔 MOF 材料的设计及其在吸附、分离、催化等领域的应用提供新的思路。


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该成果以“ Gel transformation as a general strategy for fabrication of highly porous multiscale MOF architectures ”为题,发表在英国皇家化学会期刊 Chemical Science 上,并选为封面文章。该论文的第一作者为柳章博士,韩伟副教授和杨经伦教授为共同通讯作者。
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该工作将金属簇组装成骨架凝胶网络,以创建适合打印挤出的半刚性、可成型、粘弹性材料。这种动态相序过程以簇聚集(即,扩散限制簇聚集(DLCA)或反应限制簇聚集(RLCA))方式传播分形骨架网络,将悬浮液体聚集成凝胶状态。然后,引入适当的有机配体并扩散到骨骼凝胶网络中,与之交换和反应,并将其转化为 MOF,从而产生 MOF 凝胶。该 MOF 凝胶具有粘弹性,能够承受外部施加的力并保持其原始打印形状。
因此,制备的 MOF 三维结构表现出超强的强度 (>98.7 MPa)、大的孔体积 (1.1 cm3 g-1) 和比表面积 (1100 m2 g-1) 以及出色的透气性 (>3.4 × 10−10 m2) 和扩散系数 (≥5.8 × 10−6 m2 s−1)。
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凝胶转化的三种方式



论文信息


  • Gel transformation as a general strategy for fabrication of highly porous multiscale MOF architectures

    Zhang Liu, Javier Lopez Navas, Wei Han*, Manuel Ricardo Ibarra, Joseph Kai Cho Kwan and King Lun Yeung*(杨经伦,香港科技大学)

    Chem. Sci. 2023, 14, 7114-7125
    https://doi.org/10.1039/D3SC00905J



作者简介

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柳章 助理研究员

香港科技大学


本文第一作者,柳章,2018 年获香港科技大学博士学位,现为香港科技大学环境及可持续发展学部助理研究员;主要研究方向为多孔材料的制备,高级氧化,及3D打印。研究成果发表在 Chem. Sci Water Res., Appl. Catal. B: Environ.,  等国际知名期刊上,并有 3 项美国发明专利(1 项已授权)和 1 项已授权中国发明专利。







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杨经伦 教授

香港科技大学


本文通讯作者,杨经伦,美国圣母大学化学工程博士,现为香港科技大学化学及生物工程学系教授、环境及可持续发展学部教授、博士生导师、法国-香港科技大学创新科技中枢园主任、香港科技大学环境实验中心副主任。曾任 Chemical Engineering Journal 共同主编、香港科技大学工学院副院长。发表国际期刊论文近 200 篇、获引用近 14000 次、h 指数 71,获香港特别行政区行政长官社区服务奖状、谷歌 X 实验室“探月计划”奖、日内瓦国际发明展金银铜奖共 7 项。







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韩伟 副教授

香港科技大学

本文共同通讯作者,韩伟,中国科学院大连化学物理研究所物理化学博士,现为香港科技大学环境及可持续发展学部研究副教授、博士生导师。他的研究兴趣是用于可持续环境和卫生保健的多级功能材料和器件, 目前已发表 60 余篇国际期刊论文、英文专著和邀请综述,拥有 11 项发明共计 36 项专利(已授权 24 项),其中多项发明实现商业化,获日内瓦国际发明展金银铜奖共 4 项、亚洲大学联盟学者奖。




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