近年来锂离子电池产业迅速发展，伴随而来的是其使用寿命终结而退役，将产生大量的废旧锂离子电池。因此从环境保护和资源可持续性的角度来看，废旧锂离子电池的回收处理具有重要的现实意义。然而，传统的冶金回收方法一般具有工序复杂、成本高、污染严重等特点，创新回收方法简化回收工艺流程、减少排放、降低能耗，同时提高产物的附加价值是未来研究和开发的重要方向。

近日，中南大学陈根副教授和周江教授合作，通过共晶LiOH-Na₂SO₄熔盐策略，将多晶LiNi_0.88Co_0.095Al_0.025O₂（S-NCA）直接回收并升级为性能增强的单晶和富锂NCA正极（R-NCA）。在LiOH-Na₂SO₄体系中，LiOH起着补充损失Li的主要作用，Na₂SO₄作为离子迁移和颗粒重结晶的助熔剂。通过原位XRD记录了单晶相变过程，表明过量的Li占据了过渡金属（TM）层。

同时该工作也证明了单晶和富锂结构在抑制晶粒内微裂纹、电化学极化和表面氧释放方面表现出更加稳定的效果，从而回收产物在电化学性能上优于商业多晶NCA（C-NCA）。C-NCA在截止电压4.8 V附近产生了HF气体，表明其电解质之间发生了明显的副反应；而R-NCA中的副反应被有效抑制，几乎没有HF放出。R-NCA相比C-NCA排放更少的O2，进一步证明了抑制的氧损失的作用。单晶和富锂结构的稳定产气行为表明抑制副反应和氧损失的能力得到了有效的增强。R-NCA的初始容量为187.2 mAh g⁻¹，在1C下循环250次后容量保持率为85.2%，显著超过C-NCA（102.3 mAh g⁻¹，容量保持率为52.9%）。该策略对回收三元正极材料具有较强的普适性，也已有效应用于升级回收其他废旧NCM523材料和具有不同容量损失的混合NCA正极。

考虑到工艺简单、反应过程自饱和、应用普适性、附加值高等优点，该策略具有工业应用潜力。更有意义的是该工作提供了一种新设计，可用于回收大量废旧三元正极材料并升级制造具有优异结构稳定性和高能量密度的下一代富锂高镍正极材料。