Chem. Eur. J. :独特的管状BiOBr/g-C3N4异质结:高效的载流子分离及优异的光催化固氮性能

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安徽建筑大学王秀芳课题组将多级结构半球状BiOBr组装在g-C3N4空心纳米管内外表面,构建出具有较强的可见光吸收能力、较高的电荷载流子分离效率独特的管状BiOBr/g-C3N4异质结,表现出优异的光催化固氮性能。



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图1. BiOBr/g-C3N4异质结的制备。

氨气作为工业原料不可或缺的组成部分,在冶金、医药、炸药等其它产业中发挥着重要作用。传统合成氨的方法通过Haber-Bosch工艺在高温(300-500 ℃)和高压(20-50 MPa)的环境中反应得到氨气,苛刻的反应条件会消耗大量的能源并导致严重的环境污染。半导体光催化固氮是一种绿色且可替代传统制备氨的技术。然而大多数半导体催化剂存在可见光吸收能力弱、电子-空穴对的分离效率低、吸附和激活氮分子的活性位点少等问题导致了光催化固氮性能差。


基于此,安徽建筑大学王秀芳教授团队通过简单的表面活性剂辅助溶剂热法调控g-C3N4纳米管内外花状球形BiOBr的生长制备独特的三明治式管状BiOBr/g-C3N4。纳米管的开放通道允许内外表面被充分利用,有利于氮分子的充分吸收。光在空心管腔内的多次折射和散射显著提高可见光的利用效率。负载在管状g-C3N4上的半花球状BiOBr增大了材料之间的接触面积。g-C3N4和BiOBr匹配的能带结构形成了利于电子和空穴分离的Ⅱ型异质结。密度泛函理论(DFT)计算揭示复合催化剂具有较低的功函数、较负的氮气吸附自由能及低的氮气还原反应能垒。


实验结果和理论模拟计算均揭示出制备的BiOBr/g-C3N4复合可见光催化剂拥有较高的稳定性和优异的光催化固氮性能。该工作为设计和构建独特的异质结用于高效光催化固氮提供了一种新的思路和方法。

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图2. BiOBr/g-C3N4复合物的微观形貌及固氮性能。

文信息

Unique Tubular BiOBr/g-C3N4 Heterojunction with Efficient Separation of Charge Carriers for Photocatalytic Nitrogen Fixation

Kaiyue Gao, Chengming Zhang, Haibao Zhu, Prof. Jingjing Xia, Dr. Jianli Chen, Prof. Fazhi Xie, Prof. Xiaoli Zhao, Prof. Zhi Tang, Prof. Xiufang Wang


Chemistry – A European Journal 

DOI: 10.1002/chem.202300616




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