Chem. Asian J. :Fe2O3/SnO2催化剂持久活化过氧单硫酸盐以有效降解抗生素:性能和机理

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过氧单硫酸盐(PMS)活化是近年来水环境修复领域广受关注的一种高级氧化技术(AOPs)。基于PMS分子中过氧键断裂引发链式反应,产生较羟基自由基(•OH)氧化能力更强的硫酸根自由基(•SO4),以高活性物种降解目标污染物。过渡金属活化PMS技术可在常温,常压下快速进行,因此受到广泛关注。赤铁矿(Fe2O3)作为一种铁基非均相催化剂,具有低毒、耐腐蚀、储量丰富等优点,在活化PMS降解有机污染物领域具有良好的应用前景。然而,活化PMS降解有机污染物过程中不可避免的金属离子浸出以及Fe3+向Fe2+转化缓慢等问题仍然是需要面对的挑战。引入化学稳定性良好且具有优异电子传输性能的材料是降低金属离子浸出和提高催化剂活化PMS性能的有效策略之一。


近日,内蒙古大学苏毅国教授团队采用简单的共沉淀法和煅烧法制备了具有良好界面特征的Fe2O3/SnO2复合催化剂。分散良好的SnO2作为致密的保护层可以有效增强铁离子的锚定,降低金属离子浸出造成水体二次污染的风险。此外,SnO2优异的电子传输效率可以加速Fe2O3表面的电子转移,进一步活化PMS。反应时间80 min内,Fe2O3/SnO2可以降解约89.3%的四环素(20 mg/L),优于单独的Fe2O3/PMS(73.2%)和SnO2/PMS(39.7%)体系。此外,探究了PMS用量、催化剂用量、pH值、无机盐离子等实验参数对Fe2O3/SnO2降解四环素性能的影响。电子顺磁共振(EPR)和自由基捕获实验表明,活性物种包括1O2,•OH,•O2和•SO4参与了四环素降解过程,其中1O2为主要活性物种。此外,通过液相色谱质谱联用检测生成的中间体,提出了四环素可能的降解路径。这项工作为原位构建稳定催化剂抑制离子浸出和有效激活PMS降解有机污染物提供了有效途径。



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图1. (a)FeSnO(OH)5的TEM图(插图显示HRTEM图),(b,c)Fe2O3/SnO2的TEM和HRTEM图,(d)样品的XRD图谱

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图2. (a,b)不同系统下样品降解四环素性能。条件:[catalyst] = 1 g/L,[PMS] = 0.5 mM,[TC] = 20 mg/L

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图3. Fe2O3/SnO2活化PMS降解四环素机理示意图

文信息

Intercalation of Well-Dispersed Fe2O3 with SnO2 toward Durable Peroxymonosulfate Activation to Eliminate Antibiotics: Performance and Mechanism

Weihong Wang, Fanyue Song, Chunfang Du*, and Yiguo Su*

文章第一作者为内蒙古大学博士研究生王伟宏和硕士研究生宋凡越


Chemistry – An Asian Journal

DOI: 10.1002/asia.202300085




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