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多级自组装构筑的功能性凝胶材料因其在催化、再生医学、电池、客体分子的可控封装/释放等多方面的应用而受到广泛关注。将超分子自组装体引入到凝胶材料的制备中,可以赋予其自组装体的特性,从而推动新材料的发展。尤其是结合基于氢键的阴离子配位自组装体。由于氢键在生命体系中具有极其重要的作用和阴离子配位自组装体无金属离子的特性,使其更适合于环境和生命体系。随着近年来阴离子配位化学的不断发展,多样的阴离子配位自组装体被相继报道。但是由于阴离子配位构型多变,同时不同类型的氢键给体之间的潜在竞争,使阴离子配位驱动自组装体结合次级氢键体系多级自组装构筑功能软物质材料具有挑战性。
近日,西北大学杨栋副教授团队发展了以阴离子配位驱动自组装体为核心,结合次级氢键体系多级自组装构筑功能性凝胶材料的新策略。作者设计并合成一系列具有多种氢键给体和受体基团的配体。利用桥联二脲和PO43-配位形成螺旋结构,再通过末端胺/酰胺基团形成分子间氢键,高效的制备了一系列基于阴离子配位的凝胶材料。 作者通过核磁、质谱以及X射线单晶衍射等测试手段对阴离子配位螺旋结构进行了系统的表征,表明其在溶液状态和固体状态都可以稳定存在。此外,单晶结构表明固体状态下三股螺旋结构分子间存在多重氢键(末端酰胺基团之间形成的氢键;酰胺基团和脲基团之间形成的氢键),这为次级自组装形成凝胶材料提供了条件。 通过阴离子配位驱动多级自组装构筑的凝胶材料展现出有效的粘附性和导电性,可作为柔性导电胶应用于多种基底(玻璃、钢、木材、聚四氟乙烯和聚甲基丙烯酸甲酯)。黏附性测试表明,以聚甲基丙烯酸甲酯为基底可以牵引起10 kg的重物(4 cm2的粘附区域)。胶体连接的简单电路表明该凝胶具有导电性且展现出较好的柔任性 该工作是首例结合阴离子配位自组装体构筑的凝胶材料。基于阴离子配位驱动多级自组装策略将为设计和制备具有可调节机械强度的凝胶材料开辟新的途径,为其在导电粘合剂、可穿戴仿生电子器件和软体机器人等方面的应用提供可能。 论文信息 Hierarchical Self-Assembly of Adhesive and Conductive Gels with Anion-Coordinated Triple Helicate Junctions Yiwei Gao, Dr. Jie Zhao, Dr. Zehuan Huang, Dr. Tanya K. Ronson, Fen Zhao, Yue Wang, Boyang Li, Chenlu Feng, Prof. You Yu, Prof. Yongliang Cheng, Prof. Dong Yang, Prof. Xiao-Juan Yang, Prof. Biao Wu Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202201793
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