铱（Ir）基电{attr}3108{/attr}是一种广泛用作酸性析氧反应（OER）的基准催化剂。然而，由于难以识别活性物质和不利的结构，进一步提高其催化活性仍然具有挑战性。基于此，复旦大学赵东元院士、澳大利亚墨尔本大学李丹教授和澳大利亚蒙纳士大学余艾冰（共同通讯作者）等人报道了通过纳米限制自组装策略合成了一种具有有序层间空间的超薄Ir-IrOx/C纳米片，采用嵌段共聚物形成稳定的末端融合层状胶束，从而增强OER性能。所制备的Ir-IrOx/C纳米片的层间距控制在约20 nm，Ir-IrOx纳米颗粒（约2 nm）均匀分布在纳米片内。作者通过高分辨率像差校正的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（AC-HAADF-STEM）、电子顺磁共振（EPR）、X射线吸收精细结构（EXAFS）和X射线吸收近边缘结构（XANES）等表征技术，测量了Ir-IrOx/C催化剂中Ir物种的原子和电子结构。由于Ir物种的有利价态、丰富的亲电氧（O(II-δ)-）物种和有利的介孔结构，Ir-IrOx/C纳米片在酸性溶液中表现出优异的OER性能。通过实验测试发现，所制备的Ir-IrOx/C电催化剂在0.5 M H2SO4介质的OER过程中，在电流密度为10 mA cm-2geo时显示出198 mV的最低过电位（η）之一。密度泛函理论（DFT）计算结果都表明，具有缩短的Ir-O(II-δ)-键（1.91 Å）的2D介孔Ir-IrOx/C催化剂的混合价和O(II-δ)-部分是关键活性物质，通过平衡含氧中间体的吸附自由能来增强OER。因此，该策略为通过用于水氧化等的纳米限制自组装策略设计高性能2D有序介孔电催化剂开辟了一条新道路。Self-Assembly of Ir-Based Nanosheets with Ordered Interlayer Space for Enhanced Electrocatalytic Water Oxidation. J. Am. Chem. Soc., 2022, DOI: 10.1021/jacs.1c11241.https://doi.org/10.1021/jacs.1c11241.
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