第一作者：Bin-Wei Zhang

通讯作者：Shi-Xue Dou

通讯单位：University of Wollongong

研究内容：

直接锚定在载体材料上的单层贵金属的合理合成是一个长期难以实现的目标。本文报道了固定在超薄TiO₂纳米片上的定义良好的单层Pt(Pt-SL)团簇--这是电催化领域的一个新前沿。系统地记录了Pt-SL/TiO₂单铂原子自组装(Pt-SA)的结构演化过程。值得注意的是，Pt-SL/TiO₂中的Pt原子具有独特的电子构型，其中Pt-Pt共价键被丰富的未成对电子包围。与Pt-SA、多层Pt纳米簇和Pt纳米粒子相比，这种Pt-SL/TiO₂催化剂对各种电催化反应(如析氢反应和氧还原反应)表现出更好的电化学性能，这表明可以通过在载体上构建单层原子簇来实现一种高效的新型催化剂。

要点一：

要点二：

要点三：

图1. a) Pt-SL/TiO2、蓝色：PT、红色：O和白色：Ti的形成示意图。典型的高角度环形暗场(HADDF)扫描隧道电子显微镜(STEM)图像显示，TiO₂(010)表面吸附了。b)单个Pt原子，记为Pt-SA/TiO₂。c)单个Pt原子和小的单层Pt团簇的混合物，记为Pt-SA-SL/TiO₂-200。d)单层Pt团簇，记为Pt-SL/TiO₂。

图2.  a)统计分析了不同载铂量的样品(Pt-SA/TiO₂、Pt-SA-SL/TiO₂-150、Pt-SA-SL/TiO₂-200、Pt-SA-SL/TiO₂-250、Pt-SL/TiO₂；双层x原子在基态，y原子在上层)上Pt原子的概率分布。b)这些样品、纯Pt箔和PtO₂的Pt L3边XANES谱；c)Pt-SA/TiO₂和d)Pt-SL/TiO₂在K2加权R空间的EXAFS拟合。

图3. a)Pt-SA/TiO₂，b)Pt-SA-SL/TiO₂-200，c)Pt-SL/TiO₂和d)Pt-NPs/TiO₂的XPS光谱的PT 4f区。

图4.  a) 按电极面积归一化的Pt/C、Pt-mAlCs/TiO₂、Pt-NPs/TiO₂、Pt-S-m/TiO₂-200和Pt-SAS/TiO₂的极化曲线。b)比较了Pt-Sas/TiO₂、Pt-S-m/TiO₂-150、Pt-S-m/TiO₂-200、Pt-S-m/TiO₂-250、Pt-mALCS/TiO₂和Pt-NPS/TiO₂在5 mA cm⁻¹处的过电位。c)与(a)相对应的塔费尔斜坡。d)Pt/C、Pt-mAlCs/TiO₂、Pt-NPs/TiO₂的极化曲线随Pt质量归一化，插图为Pt-mALCs/TiO₂在5000次循环前后的极化曲线。E)5000次循环后Pt-MALCs/TiO₂的HADDF-STEM图像。

图5. 中间体吸附在a)Pt-SA，b)Pt-SL和c)Pt-双层TiO₂(010)表面，以及d)相应的自由能图。蓝色、红色、灰色和浅粉色的球分别代表Ti、O、Pt和H原子。

参考文献

Zhang, B. W.;  Ren, L.;  Xu, Z. F.;  Cheng, N. Y.;  Lai, W. H.;  Zhang, L.;  Hao, W.;  Chu, S. Q.;  Wang, Y. X.;  Du, Y.;  Jiang, L.;  Liu, H. K.; Dou, S. X., Atomic Structural Evolution of Single-Layer Pt Clusters as Efficient Electrocatalysts. Small 2021, 17 (26), e2100732.