作为实现可持续发展和全球碳平衡的有效途径，将二氧化碳（CO2）还原转化为增值化学品具有重要意义。基于此，福州大学王心晨教授（通讯作者）等人报道了通过在空气中简单地煅烧NH4SCN和KCl的混合物，通过金属化工程策略同时将钾（K）掺杂剂和带负电的富电子中心引入到氮化碳（CN）材料中，从而制备了一种具有大量脱质子亚胺位点和K掺杂的CN材料（CN-K）。通过实验测试发现，所制备的具有去质子化酰亚胺位点和钾离子掺杂的CN-K催化剂在催化CO2还原氢化硅烷化方面表现出显着增强的活性，具有出色的转化率和>90%的选择性，而原始聚合物氮化碳（PCN）催化剂仅表现出可忽略不计的活性。与原始PCN相比，CN-K表现出更高的电子密度和更高的CB和VB能量位置。通过CO2程序升温脱附（CO2-TPD）和时间分辨漫反射红外傅里叶变换光谱（DRIFTS）发现，CN-K可以通过带负电荷的富电子中心和钾掺杂剂的协同催化有效地活化CO2分子。此外，通过密度泛函理论（DFT）计算还观察到了CN-K和CO2分子之间更强的相互作用。因此，金属化的CN-K催化剂表现出显着增强的催化CO2的活性，作为CO2还原氢化硅烷化和氨解的C1结构单元，具有优异的效率。该研究证明了在分子水平上对CO2还原和氨解的非均相催化的合理设计，也有助于了解氮化碳表面的活性位点。Metalized Carbon Nitrides for Efficient Catalytic Functionalization of CO2. ACS Catal., 2022, DOI: 10.1021/acscatal.1c05013.https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05013.
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