黑大付宏刚Angew.:一石二鸟!V掺杂诱导晶格膨胀和耐酸壳层促进酸性整体水分解

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可持续的能源替代化石燃料对人类社会发展具有重要意义。酸性介质中的质子交换膜水电解槽(PEMWE)能够利用可再生能源制氢,其面临的最大挑战在于开发并设计高效稳定的廉价催化剂替代贵金属催化剂。

在此,黑龙江大学付宏刚团队通过将V掺入CoP2晶格中,成功地制备了一种坚固的排列在碳布上的V-CoP2多孔纳米线电催化剂,该催化剂能够实现高效稳定酸性整体水分解。

结构表征和密度泛函理论(DFT)计算表明,V掺入引起的CoP2的晶格膨胀减少了原子波函数的重叠,导致d带中心上移,这有利于P位点上氢吸附以促进析氢反应(HER)。

此外,V促进催化剂表面重构以产生更厚的具有氧空位的Co3O4层,从而增强了V-CoP2耐酸腐蚀性并优化了其对水和含氧物质的吸附,进而提高酸性介质中析氧反应(OER)的活性和稳定性。

因此,在酸性介质中,V-CoP2/CC在10 mA cm-2电流密度下的HER和OER过电位分别为50 mV和91 mV。

此外,以V-CoP2/CC为电极组装后的电解槽(V-CoP2/CC||V-CoP2/CC)具有优越的酸性整体水分解活性(1.47 V@10 mA cm-2),优于PtC/CC||RuO2/CC(1.59V@10mAcm-2)电解槽;并且该电解槽还表现出显著的稳定性,在1.47 V电池电压下连续工作20小时,电流变化可忽略不计。此外,V-CoP2/CC||V-CoP2/CC还可以由太阳能电池供电并持续产生氢气和氧气,这显示出其可与可再生能源耦合的巨大潜力。

Vanadium-Incorporated CoP2 with Lattice Expansion for Highly Efficient Acidic Overall Water Splitting. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202116233


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