济大刘宏/周伟家Nano Energy: 电极原位电化学加氢,有效增强析氢反应

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电催化分解水是一种高效、环保、有发展前景的技术。迄今为止,铂族材料具有较低的过电位和较小的塔菲尔斜率,使其成为最有效的HER 电催化剂 然而,它们的极度稀缺和高昂的价格阻碍了它们在工业上的广泛应用。

基于此,济南大学刘宏周伟家等通过一种在酸性介质中原位电化学氢化策略,制备出TiH2/Ti催化剂,以实现高效稳定电催化HER。

研究人员在0.5 M H2SO4中通过原位电化学氢化来构建TiH2/Ti电极。EXAFS显示,原位加氢反应形成了比Ti-Ti键长的Ti-H-Ti键,表明Ti的局部结构被氢原子调节。密度泛函理论(DFT)计算表明,所获得的TiH2/Ti的饱和H调Ti配位可以降低氢吸附的吉布斯自由能。

此外,金属TiH2/Ti具有优异的导电性以加速电荷转移和高H覆盖率以吸附更多的氢,这显着提高了催化剂的电流密度(1400 mA cm-2,-1.13 V vs. RHE)和超稳定性(1350 mA cm-2, 88小时)。

此外,利用多孔TiH2/Ti电极构建了TiH2/Ti||IrO2/Ti电解槽,该电解槽在2.6 V的电压下以580 mA cm-2的恒定大电流密度连续运行27小时,比20 wt% Pt/C||RuO2电解槽(356.8 mA cm-2)和TiH2/Ti||IrO/Ti (151.2 mA cm-2)具有更好的整体水分解性能和稳定性,这证实了具有气体扩散通道的自支撑电极有利于水的电解。

该项工作报道的原位电化学氢化策略是一种简单而通用的金属配位调节方法,并且该方法已成功应用于硅(Si)、钽(Ta)、钒(V)和钨(W)以提高HER性能。

Saturated Hydrogen Regulated Ti Coordination of Metallic TiH2/Ti Electrode via In-situ Electrochemical Hydrogenation for Enhanced Hydrogen Evolution Reaction. Nano Energy, 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106892


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